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Nature Computational Science (2023)Citer cet article

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L'application de l'approche de la dynamique moléculaire non adiabatique (NAMD) est limitée à l'étude de la dynamique des porteurs dans l'espace des impulsions, car une supercellule est nécessaire pour échantillonner l'excitation des phonons et l'interaction électron-phonon (e-ph) à différents moments dans une simulation de dynamique moléculaire. Ici, nous développons une approche ab initio pour la dynamique quantique des porteurs de charge en temps réel dans l'espace des impulsions (NAMD_k) en introduisant directement le couplage e–ph dans l'hamiltonien basé sur l'approximation harmonique. L'approche NAMD_k maintient l'énergie du point zéro et inclut les effets de mémoire de la dynamique des porteurs. L'application de NAMD_k à la dynamique des porteurs chauds dans le graphène révèle le mécanisme de relaxation spécifique aux phonons. Un seuil d'énergie de 0,2 eV - défini par deux modes de phonons optiques - sépare la relaxation des électrons chauds en régions rapides et lentes avec des durées de vie de pico- et nanosecondes, respectivement. L'approche NAMD_k fournit un outil efficace pour comprendre la dynamique des porteurs en temps réel dans l'espace de quantité de mouvement pour différents matériaux.

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Ces données sont obtenues par des simulations NAMD_k en utilisant notre code maison56,57. Les données sources des Fig. 1 à 5, Fig. supplémentaires. 1–3 et les fichiers d'entrée pour les simulations NAMD_k ont été déposés dans le Materials Cloud Archive à https://doi.org/10.24435/materialscloud:2n-3j. Les données sources sont fournies avec ce document.

Le code de notre algorithme et un guide pour reproduire les résultats sont disponibles sur GitHub56 et Code Ocean57. Dans le calcul, le couplage e-ph est calculé par le package Perturbo, qui peut être obtenu sur https://perturbo-code.github.io.

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JZ reconnaît le soutien du programme d'innovation pour la science et la technologie quantiques (subvention no. 2021ZD0303306); la Fondation nationale des sciences naturelles de Chine (NSFC, subventions n° 12125408 et 11974322) ; et le plan d'informatisation de l'Académie chinoise des sciences (octroi n° CAS-WX2021SF-0105). QZ reconnaît le soutien du NSFC (octroi n° 12174363). OVP reconnaît le financement de la National Science Foundation des États-Unis (subvention no. CHE-2154367). Les calculs ont été effectués au Hefei Advanced Computing Center, au Supercomputing Center de l'USTC et au supercalculateur ORISE. Nous n'avons reçu aucun financement spécifique pour ce travail.

Département de physique, ICQD/Hefei National Research Center for Physical Sciences at the Microscale, University of Science and Technology of China, Hefei, Chine

Zhenfa Zheng, Yongliang Shi, Qijing Zheng et Jin Zhao

Center for Spintonics and Quantum Systerms, State Key Laboratory for Mechanical Behavior of Materials, School of Materials Science and Engineering, Xi'an Jiaotong University, Xi'an, Chine

Yongliang Shi

State Key Laboratory of Surface Physics and Department of Physics, Fudan University, Shanghai, Chine

Yongliang Shi

École de physique, Institut de technologie de Pékin, Pékin, Chine

Jin-Jian Zhou

Départements de chimie, de physique et d'astronomie, Université de Californie du Sud, Los Angeles, Californie, États-Unis

Oleg V.Prezhdo

Département de physique et d'astronomie, Université de Pittsburgh, Pittsburgh, PA, États-Unis

Jin Zhao

Laboratoire national de Hefei, Université des sciences et technologies de Chine, Hefei, Chine

Jin Zhao

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YS a contribué à ce travail avant mars 2022. JZ a supervisé le projet de recherche. YS a conçu l'idée originale. JZ, QZ, YS et ZZ ont développé la méthode, tandis que J.-JZ et OVP ont fourni des suggestions pour améliorer la méthode. QZ a construit le code Hefei-NAMD original. ZZ a développé la version NAMD_k de Hefei-NAMD sur la base du code Hefei-NAMD original, a effectué la simulation NAMD_k du graphène et l'analyse des données, avec l'aide de QZJ-JZ, a fourni le correctif du package PERTURBO pour la sortie des données des éléments de la matrice e-ph. JZ, QZ et ZZ ont rédigé le manuscrit. Le manuscrit reflète les contributions de tous les auteurs.

Correspondance à Yongliang Shi, Qijing Zheng ou Jin Zhao.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

Nature Computational Science remercie Jun Yin, Sergei Tretiak et les autres évaluateurs anonymes pour leur contribution à l'évaluation par les pairs de ce travail. Rédacteur en chef de la manipulation primaire : Jie Pan, en collaboration avec l'équipe Nature Computational Science.

Note de l'éditeur Springer Nature reste neutre en ce qui concerne les revendications juridictionnelles dans les cartes publiées et les affiliations institutionnelles.

Preuve du couplage non adiabatique nul pour les états de Bloch avec des impulsions différentes, et Figs supplémentaires. 1–3.

Données sources pour la Fig. 1 supplémentaire.

Données sources pour la Fig. 2 supplémentaire.

Données sources pour la Fig. 3 supplémentaire.

Données sources statistiques.

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Réimpressions et autorisations

Zheng, Z., Y. Shi, JJ Zhou. et coll. Dynamique quantique temps réel ab initio des porteurs de charge dans l'espace des impulsions. Nat Comput Sci (2023). https://doi.org/10.1038/s43588-023-00456-9

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Reçu : 09 novembre 2022

Accepté : 21 avril 2023

Publié: 01 juin 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s43588-023-00456-9

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